Der Band umfaßt einen besonders interessanten Zeitraum im Leben Brentanos: Die Phase der Zusammenarbeit mit Achim von Arnim und das Zusammenleben mit der romantischen Schriftstellerin Sophie Mereau. Die Briefe an Arnim lassen die enge, aber nicht spannungsfreie Zusammenarbeit beim Sammeln und Bearbeiten der Lieder für "Das Knaben Wunderhorn" (Band 6-9,3 der Ausgabe) erkennen: Zum ersten Mal erscheinen diese Briefe, die bislang nur in einer verstümmelten Edition von Reinhold Steig bekannt waren, vollständig nach den Handschriften. Enthalten sind ferner die Werbe- und Ehebriefe Brentanos (bis zum Tode der Mereau im Oktober 1806), die zu den schönsten Liebesbriefen der deutschen Literatur zählen, aber auch die Spannung in diesem "poetisierten" Leben des Dichterpaares erkennen lassen. Diese Briefe werden heute in der Universitätsbibliothek Krakau aufbewahrt und erscheinen ebenfalls zum ersten Mal in einer kritischen Edition.