Im Rahmen dieser Dissertation wurde ein Modell für die Sensitivität von Ionenmobilitätsspektrometern (IMS) mit einer Koronaentladungsquelle am Beispiel des Hochenergie-IMS (HiKE-IMS) entwickelt und durch Variation der beiden Haupteinflussfaktoren, der reduzierten elektrischen Feldstärke und dem Betriebsdruck experimentell bestätigt. Für die Versuche war es notwendig physikalische und technische Einschränkungen einzubeziehen sowie unter deren Berücksichtigung ein geeignetes HiKE-IMS aufzubauen. In den Versuchen zeigte sich, dass viele Faktoren, wie der Betriebspunkt der Koronaentladungsquelle, die damit verbundene Gesamtanzahl an Reaktantionen und die resultierende Reaktantionenpopulation, die jeweilige Zielsubstanz sowie auch der Ort der Ionisation im HiKE-IMS, einen Einfluss auf die Sensitivität haben. Die Betrachtung der Sensitivität erfolgte anhand von Beispielsubstanzen, wobei gleichzeitig die Abhängigkeit der Ionenmobilität von der elektrischen Feldstärke untersucht wurde. Weitere Untersuchungen zielten auf ein besseres Verständnis über den Einfluss des Betriebsdrucks auf chemische Querempfindlichkeiten in IMS, hier beispielhaft der Nachweis von Benzol in Luft im Beisein von Toluol und Wasser. Eine wichtige Erkenntnis, die sich aus den experimentellen Untersuchungen ergeben hat, ist die mögliche Zersetzung von DMMP an den inneren Oberflächen des HiKE-IMS und die damit verknüpfte Löschung der Koronaentladung, während die Zugabe von Wasser ein erneutes Zünden ermöglicht. Ein ebenfalls in dieser Dissertation aufgestelltes numerisches Modell approximiert die von den Reaktantionen ausgehende Überhöhung der reduzierten elektrischen Feldstärke, so dass sich experimentelle Beobachtungen jetzt erstmals durch raumladungsbedingte Feldänderungen erklären lassen.